La collezione, attualmente composta da più di 32.000 volumi, è cresciuta a partire dai fondi ereditati dalla biblioteca dell'Instituto Español de Lengua y Literatura e in seguito grazie a continui acquisti e frequenti donazioni private e istituzionali.
Risultato della sua storia, il fondo della biblioteca possiede delle caratteristiche particolare, quali il Fondo Antico, che comprende opere dal Cinquecento al Ottocento, così come edizioni della prima metà del Novento.
La collezione viene aggiornata continuamente allo scopo di offrire un'immagine rappresentativa e attuale della realtà linguistica e culturale spagnola e ispanoamericana.
Se distinguono per la sua importanza numerica:
oltre alle opere di approfondimento in ambito ispanistico, quali opere di storia, arte, geografia, scienze sociali e le creazioni letterarie nelle lingue coufficiali dello Stato Spagnolo: catalano, basco e gallego.
La collezione comprende anche i principali giornali spagnoli e prestigiose riviste culturali e di attualità.
La biblioteca promuove la conoscenza reciproca tra la Spagna e l'Italia e raccoglie le opere che contribuiscono a tal fine mantenendo una cospicua Collezione Locale.
All'interno della collezione locale, risulta di particolare rilievo il Fondo AISPI, costituito dalle pubblicazioni dei membri dell'Associazione Ispanisti Italiani (A.ISP.I), che nel 1994 scelsero la nostra biblioteca come depositaria di tutte le loro pubblicazioni e come incaricata di conservare e diffondere le loro opere.
In questo momento il fondo è composto da più di 700 monografie e da più di 2.000 estratti (accesso al catalogo del Fondo AISPI) e viene aggiornato continuamente (accesso alle novità).
La Collezione Locale è composta dalle traduzioni all'italiano delle opere letterarie spagnole e ispanoamericane, dalle traduzioni allo spagnolo di letteratura italiana, dai titoli pubblicati in Italia sulla Spagna e Ispanoamerica e sui rapporti storici e attuali con l'Italia così come dalle opere sull'Italia e, in particolare su Roma, in spagnolo.
Un altro fondo speciale della biblioteca è il Fondo María Zambrano, creato in occasione del conferimento del nome di quest'autrice alla biblioteca allo scopo di creare un fondo di riferimento per tutti gli studiosi dell'autrice. È composto da più di 130 monografie, alcuni dei quali in edizioni speciali, e da più di 150 articoli.
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